Photoinduced quantum transport

Abstract

Dispositivos solares más baratos con mayores eficiencias solo pueden construirse realizando esfuerzos continuos para desarrollar nuevos materiales que puedan superar la eficiencia del silicio (Si) a un costo razonable. El transporte cuántico fotoinducido sigue siendo un campo abierto para el desarrollo de ciencia de alto impacto y con gran importancia economica a nivel global. Los modelos computacionales actuales pueden ser útiles para un gran conjunto de aplicaciones relacionados a la física y se han vuelto cruciales para acelerar cualquier proceso de investigación. El trabajo actual propone un modelo para calcular la eficiencia cuántica externa (EQE) teóricamente, proporcionando un método simple para comparar la eficiencia de diferentes materiales semiconductores. La EQE se define como la fracción de electrones transmitidos respecto a los fotones incidentes en la celda solar, $\eta_{EQE}=\frac{N_{e}}{N_{\omega}}$, y puede utilizarse para medir la capacidad de un material para producir portadores de carga cuando es irradiado con luz. El modelo se basa en el formalismo de la función de Green fuera del equilibrio (NEGF) para describir el transporte cuántico. El modelo incluye un operador $ \mathcal{\hat{A}}(\textbf{r},t)=\frac{e}{2mc}\hat{\textbf{A}}.\hat{\textbf{p}}$, definido como la interacción dependiente del tiempo que actúa como un acoplamiento entre los estados ocupados y desocupados a través del campo electromagnético externo $\langle\varphi_{\mu}|\mathcal{\hat{A}}(\textbf{r},t)|\varphi_{v}\rangle$. Este modelo se aplicó sobre un arreglo de dos y cuatro moléculas de [6,6] fenil-C61-ácido butírico metil éster (PCBM) utilizando condiciones de contorno periódicas con luz polarizada en cada dirección. Nuestros cálculos de teoría del funcional de la densidades (DFT) emplean la combinación lineal de orbitales atómicos (LCAO) para representar las funciones de onda de Kohn-Sham, la aproximación de gradiente generalizado (GGA) de Perdew, Burke y Ernzerhof (PBE) para el funcional de intercambio y correlación (xc), las correcciones semiempíricas D3 de Grimme para describir las interacciones de van der Waals y la corrección de la discontinuidad derivativa para ajustar el gap energético de la DFT. Nuestros resultados sugieren una EQE significativa para fotones con energías entre 2.8 y 3.8 eV, lo que corresponde al rango del ultravioleta cercano (UV). Además, en el rango de energía de 0 a 4 eV, la transmisión va del 1 al 5\% en las zonas donde los estados ocupados y desocupados muestran una fuerte superposición. Para investigaciones futuras, el modelo puede utilizarse en paralelo con inteligencia artificial para analizar grandes conjuntos de bases de datos buscando aquellos materiales con alta EQE para su diseño *in silico*.